Werkzeuge zur Modellierung von Siliciumbornitrid-Keramiken

Abstract

Die Schrift schildert die Entwicklung von Zugängen zur Modellierung amorpher Hochleistungskeramiken im System Silicium/Stickstoff/Bor(/Wasserstoff)<br /> Es geht dabei um zwei komplementäre Herangehensweisen:<br /> (a) der Parameterisierung von klassischen (d.h. die Elektronenstruktur nicht explizit behandelnden) Wechselwirkungspotenzialen und<br /> (b) dem Finden, Quantifizieren und Validieren von Struktur-Eigenschaftsbeziehungen bzgl. der chemischen Verschiebung. Ersteres stellt für Si/B/N-Systeme, Zweiteres für die Modellierung amorpher Festkörper prinzipiell eine Novität dar.<br /> Für das System Si/B/N(/H) wurden verschiedene interatomare Modellpotenziale zur Bestimmung von Energie, Kräften etc. parameterisiert. Es handelt sich dabei um drei unterschiedlich schnell auszuwertende Parametersätze. Alle Potenziale werden hinsichtlich ihrer analytischen Form, der Anpassung und Leistungsfähigkeit detailliert dargestellt; neuartige analytische Ausdrücke werden besprochen.<br /> Auf Seiten der Beziehungen NMR <-> Struktur konnte zu Beginn vermittels einer Konnektivitätsanalyse und Untersuchungen an (bis zur Konvergenz der Eigenschaften) wachsenden Clustern die ¹⁵N-chemische Verschiebung im hexagonalen Bornitrid vorhergesagt werden. Auf diesen Ergebnissen aufbauend wurde eine systematische Untersuchung der Abhängigkeit ¹⁵N und ¹¹B-chemischer Verschiebungen in Bor - und Siliciumnitriden durch Strukturvariationen ermöglicht und durchgeführt.<br /> Ein perspektivischer Vorschlag zum Vereinen von sowohl Energiefunktionen als auch der NMR-Struktur-Eigenschaftsbeziehungen in einer Kostenfunktion

This work documents the development and capabilities of tools for modelling the structure of amorphous high-demand ceramics in the system silicon/boron/nitrogen(/hydrogen).<br /> The thesis is concerned with two complementary approaches:<br /> (a) aparameterisation of classical interatomic interaction potentials (i.e. electrons are not treated explicitly) and <br /> (b) the establishment, quantification and validation of structure-property relationships for the chemical shift delta.<br /> The first point represents a novelty within the Si/B/N system, the second is presented in the framework of a general, new access to model amorphous solids.<br /> For the system Si/B/N(/H) different model potentials have been developed which are the basis for an efficient determination of energies, forces on atoms etc. There are three parameter sets which differ in their expressions/approximations and are thus evaluated at different computational speeds. All potentials including their extraction, powers, and limits are described in detail, new expressions are discussed.<br /> On the side of NMR-property relationships, a prediction of the ¹⁵N-chemical shift could be extablished; the method is based on an analysis of connectivities on growing clusters until the convergence of delta. <br /> Starting from these results, a systematic investigation of the ¹⁵N- and ¹¹B-chemical shift dependency with structure has been conducted. <br /> A proposal bearing the character of a proposal to unify the two approaches within a single cost function closes the thesis.