Kuhl, Thomas: Kompetitive Sorption, Diffusionsprozesse und Transport von Kationen in Böden : Experimentelle Erfassung und Modellierung von binären Stoffsystemen. - Bonn, 2005. - Dissertation, Rheinische Friedrich-Wilhelms-Universität Bonn.
Online-Ausgabe in bonndoc: https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:hbz:5N-05207
@phdthesis{handle:20.500.11811/2177,
urn: https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:hbz:5N-05207,
author = {{Thomas Kuhl}},
title = {Kompetitive Sorption, Diffusionsprozesse und Transport von Kationen in Böden : Experimentelle Erfassung und Modellierung von binären Stoffsystemen},
school = {Rheinische Friedrich-Wilhelms-Universität Bonn},
year = 2005,
note = {Das Sorptions- und Transportverhalten der Kationenpaare Zn-Ca, Zn-Mg und K-Ca wurde in Batchversuchen mit Reaktionszeiten von 7 min bis 512 h sowie in Säulenperkolationsversuchen unter wassergesättigten Bedingungen an Bodenproben aus dem Ap- und Bv- sowie dem AhBt-Horizont zweier Lößböden des Bonner Raumes untersucht. Für die Auswertung der Meßdaten wurde gemeinsam mit dem Mathematischen Seminar der Landwirtschaftlichen Fakultät das objektorientierte Sorptions-, Diffusions- und Transportmodell OOSDIT entwickelt, das das Sorptionsverhalten von Stoffen durch eine Kombination von Adsorptions- bzw. Kationenaustauschgleichungen und einem Term für die Festkörperdiffusion beschreibt.
Das Sorptionsverhalten von Zn in Mg- und Ca-Hintergrundlösung (Batchversuche) ist von einer spontanen Adsorption und einer darauffolgenden diffusionskontrollierten Belegung zusätzlicher Zn-Bindungsplätze an inneren Partikeloberflächen geprägt. Das Modell OOSDIT gibt den zeitlichen Verlauf des Sorptionsgeschehens bei Berücksichtigung von Kationenaustausch, spezifischer Sorption und selektiver Diffusion von Zn sowohl in Ca- als auch Mg-Hintergrundlösungen sehr gut wieder. Die anhand der Meßdaten geschätzten scheinbaren und effektiven Diffusionskoeffizienten für Zn2+ liegen für die verschiedenen Bodenproben bei 512 h Reaktionszeit im Bereich von 10-4 und 10-5 d -1 beziehungsweise 10-20 und 10-22 cm2·s-1. Die geschätzten Diffusionskoeffizienten nehmen mit zunehmender Reaktionszeit ab. Die Modellergebnisse konnten durch unabhängige Messungen validiert werden.
Das Adsorptionsverhalten von K+ (Batchversuche) ist durch diffusionsgesteuerte Einlagerung von K+ in die Austauscher geprägt. Im Anschluß an die Adsorption durchgeführte Desorptionsversuche mit Ca-Lösung zeigen, daß der mit zunehmender Adsorptionsdauer festgestellte Rückgang der Extrahierbarkeit durch eine Veränderung der K-Bindungsformen bedingt ist, bei der das zunächst spontan an Tonmineraloberflächen sorbierte K+ nach Diffusion an spezifischen Bindungsstellen in aufgeweiteten Tonmineralzwischenschichten festgelegt wird. Die Modellierung führt nahezu unabhängig von der verwendeten Austauschisotherme zu einer guten Übereinstimmung der errechneten Konzentrationsverläufe mit den Meßdaten. Für die K+-Diffusion werden bei 512 h Reaktionszeit scheinbare und effektive Diffusionskoeffizienten im Bereich von 10-5 bis 10-6 d-1 bzw. 10-19 bis 10-20 cm2·s-1 geschätzt.
Die wesentlichen Effekte der Sorption von Zn2+, K+ und Ca2+, wie sie in Batchversuchen auftreten, sind auch bei der Stoffverlagerung in Säulenversuchen zu beobachten. Mit den Sorptions- und Diffusionsparametern, mit denen die Meßwerte aus den Batchversuchen beschrieben werden, können auch die experimentell an Bodensäulen ermittelten Durchbruchskurven von Zn2+, K+ und Ca2+ gut wiedergegeben werden. Die richtige Größenordnung der Modellparameter ergibt sich aber erst bei Rekalibrierung des Austausch- und Diffusionskoeffizienten an den Meßdaten der Säulenversuche. Für das K-Ca-System ist zusätzlich für die Desorption eine am Rücktauschverhalten orientierte Kalibrierung der Austausch- und Diffusionsparameter erforderlich, um die Veränderung der Sorbentenstruktur während der vorangehenden Adsorptionsphase zu berücksichtigen. Mit dem Modell OOSDIT können die für den Stofftransport relevanten Prozesse der Adsorption und Festkörperdiffusion in Batch- wie in Säulenperkolationsversuchen nachvollzogen und erfolgreich für die Vorhersage des Stofftransportes von Zn2+, K+ und Ca2+ in Bodensäulen verwendet werden.},

url = {https://hdl.handle.net/20.500.11811/2177}
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