Spectroscopy of Xenon and Xenon-Noble Gas Mixtures for Bose-Einstein Condensation of Vacuum-Ultraviolet Photons

Abstract

Bose-Einstein condensation of photons has first been observed in 2010 by the group of Martin Weitz in Bonn. In the experimental scheme, a photon gas is confined to a wavelength-size microcavity filled with a liquid dye solution that exhibits a thermally equilibrated rovibronic level structure. The photon gas is subject to a thermal contact with the dye solution via repeated absorption and reemission cycles; thereby it is driven into thermal equilibrium. Once the photon number exceeds the system’s critical particle number, condensation sets in, with the ground state energy corresponding to the microcavity’s low-frequency cutoff, typically equivalent to around 580 nm wavelength. Besides other intriguing properties, a Bose-Einstein condensate of photons is a source of coherent and monochromatic light circumventing the need for an optically inverted active medium, setting it apart from a laser. Accordingly, a realization in the vacuum-ultraviolet spectral regime (100 nm - 200 nm wavelength) appears particularly alluring, as here the construction of lasers is difficult due to the high pump powers required to achieve population inversion. <br /> The present thesis aims at the exploration of xenon as a thermalization mediator for such an application, with this heaviest of all stable noble gases exhibiting a transition wavelength of 146.9 nm on its 5p⁶ → 5p⁵6s transition. In dense environments, this gas forms transient quasimolecules, replicating several features of dye molecules, such as the emergence of a quasi-molecular manifold of energetic sublevels and an associated Stokes shift between the spectral profiles of absorption and emission. Experimental results of two-photon excitation spectroscopy of the 5p⁶ → 5p⁶6p and 5p⁵6p' transitions are reported, aiming at the identification of suitable pumping schemes for future vacuum-ultraviolet photon condensates. Both the gaseous and supercritical phases are covered, with sample pressures as high as 95bar. Additionally, results of an experimental scheme are presented, devised to increase the reabsorption of light emitted on the strongly red-shifted second excimer continuum around 172 nm wavelength by providing an auxiliary visible-spectral-range photon field. Corresponding absorption measurements involving a nondegenerate driving of the 5p⁶ → 5p⁵6p two-photon transitions are reported. <br /> Further, results on the spectroscopy of mixtures between xenon and any of the other stable noble gases are presented; such heteronuclear mixtures are considered an alternative candidate for a thermalization mediator. In the samples explored here, xenon contributions are relatively small, around 100 ppm of total sample pressures of up to 90bar. For such samples, absorption and emission spectra are investigated with particular emphasis on the influence of varying xenon and noble gas contributions. The fulfillment of the Kennard-Stepanov relation is assessed, an important indicator for the suitability of a medium as thermalization mediator for photons.

Die Bose-Einstein-Kondensation von Photonen wurde erstmalig im Jahr 2010 in der Arbeitsgruppe von Martin Weitz in Bonn beobachtet. Im Experiment wird ein Photonengas in einem Mikroresonator eingeschlossen, welcher eine Größe im Bereich der Wellenlänge aufweist und mit einer flüssigen Farbstofflösung gefüllt ist, welche eine thermisch equilibrierte rovibronische Niveaustruktur besitzt. Über wiederholte Absorptions- und Emissionszyklen steht das Photonengas in thermischem Kontakt mit der Farbstofflösung, wodurch es ins thermische Gleichgewicht überführt wird. Sobald die Photonenzahl die kritische Teilchenzahl des Systems überschreitet, tritt die Bose-Einstein-Kondensation ein, wobei die Grundzustandsenergie durch die untere Abschneidefrequenz des Mikroresonators gegeben ist, welche typischerweise einer Wellenlänge von 580 nm entspricht. Neben anderen faszinierenden Eigenschaften stellt ein Bose-Einstein-Kondensat aus Photonen eine Quelle von kohärentem und monochromatischem Licht dar. Dabei wird die Notwendigkeit eines optisch invertierten aktiven Mediums umgangen, wodurch das System von einem Laser abgegrenzt wird. Entsprechend erscheint eine Realisierung im vakuumultravioletten Spektralbereich (Wellenlängen zwischen 100 nm und 200 nm) besonders reizvoll, da hier die Konstruktion eines Lasers aufgrund der zum Erreichen einer Besetzungsinversion notwendigen hohen Pumpleistungen schwer ist. <br /> Die vorliegende Arbeit zielt auf die Untersuchung von Xenon als Thermalisierungsmedium für solch eine Anwendung ab, da dieses schwerste aller Edelgase eine Übergangswellenlänge von 146,9 nm auf seinem 5p⁶ → 5p⁵6s Übergang aufweist. In dichten Umgebungen formt dieses Gas kurzlebige Quasimoleküle, deren Eigenschaften teilweise jenen von Farbstoffmolekülen ähneln. So bildet sich zum Beispiel eine quasimolekulare Mannigfaltigkeit energetischer Unterniveaus, welche zu einer Stokes-Verschiebung zwischen den spektralen Profilen von Absorption und Emission führt. Experimentelle Ergebnisse der Zweiphotonen-Spektroskopie der 5p⁶ → 5p⁶6p und 5p⁵6p' Übergänge werden präsentiert; das Ziel ist hierbei passende Anregungsschemata für zukünftige Photonenkondensate im vakuumultravioletten Spektralbereich zu identifizieren. Mit Probendrücken von bis zu 95 bar werden sowohl die gasförmige als auch die superkritische Phase abgedeckt. Zusätzlich werden Ergebnisse eines experimentellen Ansatzes vorgestellt, welcher konzipiert wurde um mithilfe eines zusätzlichen Feldes von sichtbaren Photonen die Reabsorption von Licht zu erhöhen, welches auf dem stark rotverschobenen zweiten Exzimerkontinuum im Wellenlängenbereich um 172 nm emittiert wurde. Entsprechende Absorptionsmessungen unter nicht-entarteter Anregung der 5p⁶ → 5p⁵6p Zweiphotonen-Übergänge werden präsentiert. <br /> Des Weiteren wird über Ergebnisse zur Spektroskopie von Mischungen zwischen Xenon und jeweils einem der anderen stabilen Edelgase berichtet; solche heteronuklearen Mischungen werden als Alternativkandidat für ein Thermalisierungsmedium betrachtet. In den hier untersuchten Proben sind die Xenon-Beimischungen relativ klein, im Bereich von 100 ppm relativ zu Gesamtprobendrücken von bis zu 90 bar. Für solche Proben werden Absorptions- und Emissionsspektren untersucht; besonderes Augenmerk liegt hierbei auf dem Einfluss variierender Xenon- und Edelgas-Beimischungen. Es wird begutachtet inwieweit die Kennard-Stepanov-Relation erfüllt ist, welche einen wichtigen Indikator für die Eignung eines Mediums als Thermalisierungsmedium für Photonen darstellt.