Pentacen-Feldeffekttransistoren auf Basis HF-Magnetron gesputterter Aluminiumoxid-Schichten

Abstract

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden organische Feldeffekttransistoren (OFETs) mit polykristallinem Pentacen (Pc) als aktiven organischen Halbleiter und HF-Magnetron gesputterten Aluminiumoxid (AlOx) als Gate-Isolator hergestellt. Mit mikroskopischen Methoden (Rasterkraft- und Lichtmikroskopie), Röntgenbeugung und elektrischen Messungen wurde untersucht, über welche Einflussfaktoren die Struktur und Morphologie der Pc-Aufdampfschichten die Ladungsträgerbeweglichkeit in den OFETs bestimmen.<br /> Weiterhin wurden die AlOx-Schichten in Hinblick auf eine spätere Verwendung als Gate-Isolator optimiert. Dazu wurden der Restgasdruck während des Sputterns sowie das Ar/O2-Verhältnis des Sputtergases systematisch variiert. Mit Hilfe elastischer Vorwärtsstreuung hochenergetischer schwerer Ionen (ERD) wurden Tiefenprofile der Elementzusammensetzung der AlOx-Schichten erstellt. Die größte Spannweite in der Elementkonzentration von 0.18 at% bis 17.2 at% zeigt hierbei Wasserstoff, dessen Einbau aus dem Restgas durch Sauerstoff unterstützt wird. Daneben ist eine starke Variation des O/Al-Verhältnisses von 1.34 bis 1.98 zu verzeichnen, wobei sich durch Sputtern in reinem Argon bevorzugt sauerstoffarme Schichten mit einem O/Al-Verhältnis unter 1.5 ausbilden. Maximale elektrische Durchschlagfeldstärken von 2.4 MV/cm und minimale Leckstromdichten von 6.5E-08 A/cm2 bei E = 2.0 MV/cm zeigen dabei sauerstoffarme AlOx-Schichten mit zugleich geringer H-Konzentration (< 0.4 at%), die in reinem Argon bei kleinen Restgasdrücken gesputtert wurden. Überstöchiometrischer Sauerstoff und/oder chemisch gebundener Wasserstoff unterstützen demzufolge einen elektrischen Durchschlag, wofür der damit einher gehende Einbau von Haftstellen in das AlOx als Ursache angesehen wird. Das Schichtwachstum von Pc auf AlOx beginnt in Form einer substratinduzierten Dünnfilmphase (DF-Phase) und geht nach Überschreiten einer kritischen Schichtdicke in die Volumenphase nach Campbell (C-Phase) über. Damit bilden die Pc-Schichten letztlich Zweischichtsysteme, bei denen die C-Phase auf die DF-Phase aufgewachsen ist. Die (001)-Netzebenen beider Phasen sind dabei bevorzugt parallel zur Substratebene orientiert. Durch die kombinatorische Auswertung der Röntgen- und AFM-Daten werden erstmals Hinweise darauf gefunden, dass strukturelle Defekte in der Oberfläche der DF-Phase die Nukleation der C-Phase unterstützen. Diese Defekte pflanzen sich von der Pc/AlOx-Grenzfläche aus fort. Die Defektdichte der DF-Phase selber wird neben der Wachstumstemperatur für Pc zusätzlich durch den Sputterbasisdruck der AlOx-Substrate bestimmt. Die Phasenzusammensetzung stellt also einen Indikator für die strukturelle Ordnung der Pc-Schichten im Bereich der Grenzfläche zum AlOx dar.<br /> Unter optimierten Präparationsbedingungen wurde eine maximale Löcherbeweglichkeit µ von 0.20 cm2/Vs bei Raumtemperatur im Sättigungsbereich der Ausgangskennlinienfelder erzielt. Optimierte Präparationsbedingungen sind hier ein relativ großer Sputterbasisdruck für das AlOx-Substrat von 3.1E-06 mbar und eine Substrattemperatur von 23°C, die im mittleren Bereich der untersuchten Wachstumstemperaturen für die Pc-Schichten von -17°C bis 93°C liegt. Im Einklang mit der Literatur korreliert µ mit der Phasenzusammensetzung der Pc-Schichten. Mit zunehmendem Anteil der DF-Phase steigt die Löcherbeweglichkeit um circa den Faktor 10 an. Hierfür werden die gleichen Defekte in der DF-Phase verantwortlich gemacht, die das Wachstum der C-Phase unterstützen.<br /> Die Löcherbeweglichkeit der einzelnen OFETs war effektiv eine Funktion der Gate- und Drain-Spannung sowie der Probentemperatur. Dabei machen sich Unterschiede in der strukturellen Ordnung mit steigender influenzierter Löcherdichte, d.h. mit steigender negativer Gate-Spannung, zunehmend bemerkbar. Die registrierte Zunahme von µ mit steigender Löcherdichte und die thermische Aktivierung von µ lassen sich konsistent mit dem MTR-Modell (multiple trapping and release model) erklären, das von einer thermischen Anregung von Ladungsträgern aus Haftstellen in ein delokalisiertes Transportband ausgeht. Demgegenüber wird µ bei großen Löcherdichten (bis circa 4.6E+12 1/cm2) nicht mehr durch das Befüllen von Haftstellen, sondern durch die Streuung der Löcher an strukturellen Defekten und die zunehmende Konzentration der Löcher in der Nähe zum Oxid limitiert. Darauf weisen die Sättigung und der anschließende Rückgang von µ mit steigender Löcherdichte bei großen negativen Gate-Spannungen hin. Der im Verhältnis zur Änderung der Löcherdichte starke Rückgang von µ mit zunehmender negativer Drain-Spannung ist auf eine unterschiedliche Besetzung von Haftstellen entlang des OFET-Kanals zwischen der Source- und Drain-Elektrode zurückzuführen, wobei der Ladungstransport durch die kleinere Löcherdichte in der Nähe zur Drain-Elektrode limitiert wird. Dieser Effekt wird erstmalig im Rahmen der vorliegenden Arbeit aufgedeckt. Allerdings ist er nur für OFETs mit relativ geringer struktureller Ordnung bei kleinen Ladungsdichten von Bedeutung.