Experimental and numerical studies on solute transport in unsaturated heterogeneous porous media under evaporation conditions

Abstract

Groundwater level rise, root water uptake, or evaporation induces local upward water and solute fluxes in soils, causing soil salinization and rise of contaminants to the soil surface, and influencing the migration of solutes to the groundwater. It is known that soil heterogeneity strongly controls transport under infiltration conditions, but its effect on transport under upward flow conditions has barely been investigated. In this thesis, laboratory tracer experiments were conducted in artificial porous media with known heterogeneity under evaporation conditions and observations were compared with numerical simulations in order to improve the understanding of upward flow and transport processes.<br /> High concentration gradients due to solute accumulation at the soil surface caused by evaporation are posing very high demands on Eulerian schemes for solving the advection-dispersion equation (ADE), while they have no negative effect on the stability of random walk particle tracking (RWPT) schemes. However, RWPT loses accuracy when the dispersion tensor or the water content is spatially discontinuous, a topic that is frequently-debated in RWPT literature. In this thesis, a new RWPT algorithm is presented that builds on the former concept of representing the discontinuities by partially reflecting barriers. Three improvements were developed that enhance the accuracy and efficiency of this concept by orders of magnitude.<br /> In a composite porous medium, consisting of a cylindrical inner core with coarse sand that was surrounded by fine sand, dye and salt tracer experiments were conducted under constant evaporation conditions, and a Gd-DTPA^2- tracer experiment was monitored with magnetic resonance imaging (MRI) during a cycle of infiltration and evaporation. The key finding of these experiments was the formation of high solute concentration spots at the surface of the coarse material, which is contrary to the general expectation that solutes accumulate and precipitate in regions with finer texture and higher evaporation fluxes. Flow and transport simulations showed that molecular diffusion, which moves solutes away from the evaporating surface back into the porous medium, in combination with lateral water flow redistributes solutes towards locations with the lowest hydraulic head. The formation of high solute concentration spots at the surface of coarser regions, which usually represent preferential flow pathways during strong precipitation, may have an accelerating effect on the leaching of solutes.<br /> In a three-dimensional spatially correlated heterogeneous laboratory soil composed of three different materials a salt tracer experiment was conducted under constant evaporation conditions and monitored with electrical resistivity tomography (ERT). The detailed comparison of monitored and modeled solute transport demonstrated that (1) the accuracy of the ERT observations was high enough to analyze errors of the flow and transport model, (2) a weak point of commonly-applied flow and transport models is the simplified representation of the evaporation boundary condition, in which mechanisms of lateral compensation of low evaporation zones are neglected, and (3) despite the deviations between monitored and modeled solute transport, there was a consistent and systematic transition of preferential upward transport pathways over the height of the laboratory soil.

Ein Anstieg des Grundwasserspiegels, die Bodenwasseraufnahme durch Wurzeln oder Evaporation führen dazu, dass Wasser- und Stofftransport in Teilen des Bodens aufwärtsgerichtet sind. Aufwärtsgerichteter Wassertransport ist die Ursache für die Versalzung von Böden und den Aufstieg von Schadstoffen zur Oberfläche, und er beeinflusst den Stofftransport durch die Bodenzone ins Grundwasser. Es ist bekannt, dass die Heterogenität des Bodens entscheidend den Stofftransport unter Infiltrationsbedingungen kontrolliert, dagegen ist ihr Einfluss auf den Stofftransport unter Aufwärtsflussbedingungen nur wenig erforscht. In dieser Arbeit wurden Stofftransportexperimente im Labor in künstlichen porösen Medien mit definierter Heterogenität unter Verdunstungsbedingungen durchgeführt und anschließend mit numerischen Simulationen verglichen, mit dem Ziel das Prozessverständnis von aufwärtsgerichtetem Wasser- und Stofftransport zu verbessern.<br /> Hohe Konzentrationsgradienten, die durch die unter Verdunstung stattfindende Stoffanreicherung an der Bodenoberfläche hervorgerufen werden, stellen hohe Ansprüche an Eulersche Ansätze zur Lösung der Advektions-Dispersionsgleichung, während die Stabilität der “Random Walk Particle Tracking”-Methode (RWPT) von ihnen nicht beeinflusst wird. An räumlichen Diskontinuitäten des Dispersionstensors oder des Wassergehalts verliert die RWPT-Methode allerdings an Genauigkeit, welches ein vielfach diskutiertes Thema in der Literatur über RWPT ist. In der vorliegenden Arbeit wird ein neuer RWPT-Algorithmus, der auf einem früheren Konzept die Diskontinuitäten mit Hilfe von teilweise reflektierenden Wänden zu behandeln basiert, vorgestellt. Dabei wurden drei Verbesserungen entwickelt, die die Genauigkeit und Effizienz dieses Konzepts um Größenordnungen verbessert. <br /> In einem zusammengesetzten porösen Medium, bestehend aus einem zylinderförmigen inneren grobkörnigen Kern und einem feinkörnigen Mantel, wurden Farbstoff- und Salztracer-Experimente durchgeführt und ein Gd-DTPA^2--Tracer-Experiment während eines Zyklus von Infiltration und Evaporation mit Magnetresonanztomographie beobachtet. Die größte Erkenntnis dieser Experimente war die Bildung von Zentren hoher Stoffkonzentration an der Oberfläche des grobkörnigen Materials. Dieses Resultat steht im Widerspruch zur generellen Erwartung, dass Stoffe in Regionen mit feinerer Textur und höheren Verdunstungsraten angereichert werden und auskristallisieren. Wasser- und Stofftransportsimulationen zeigten, dass molekulare Diffusion, die die Stoffe gegen die Advektion nach unten verlagert, zusammen mit lateralen Wasserflüssen die Stoffe zu den Regionen des geringsten hydraulischen Potentials verlagern. Die Anreicherung von Stoffen an der Oberfläche von grobkörnigen Bereichen, die im allgemeinen bei stärkeren Niederschlägen präferentielle Infiltrationspfade darstellen, beschleunigt vermutlich den Transport von Stoffen ins Grundwasser. <br /> In einem drei-dimensionalen räumlich korrelierten heterogenen Laborboden bestehend aus drei verschiedenen Materialien wurde ein Salztracer-Experiment unter konstanten Verdunstungsbedingungen durchgeführt und mit elektrischer Widerstandstomographie (ERT) beobachtet. Der detaillierte Vergleich zwischen beobachtetem und modelliertem Aufstieg des Tracers zeigte dass (1) die Genauigkeit der ERT groß genug war, um Fehler des Wasser- und Stofftransportmodels zu untersuchen, (2) ein Schwachpunkt der gängigen Wasser- und Stofftransportmodelle die vereinfachte Repräsentation der Verdunstungsrandbedingung, in der Mechanismen der lateralen Kompensation von gering verdunstenden Bereichen vernachlässigt werden, ist, und (3) trotz der Abweichungen zwischen experimentell beobachtetem und modelliertem Stofftransport sich ein konsistenter und systematischer Übergang von präferentiellen Aufwärtstransportpfaden über die Höhe des Laborbodens darstellt.