Contaminant transport in a fractured chalk aquifer at Sigerslev, Denmark, as characterised by tracer techniques

Abstract

Over the past three decades, the primary interest of hydrogeological investigations has shifted from problems of water supply to water quality issues. Contamination of aquifers is a growing and demanding problem. In the context of assessment studies for feasible radioactive waste disposal sites contaminant transport in fractured aquifers has re-ceived a great attention. Transport processes in fractured aquifer are characterised by a couple of transport mechanisms within the fracture and the neighbouring matrix. <br /> In order to investigate the dominant transport mechanisms, various laboratory experi-ments with nitrate as a representative for agricultural contaminants compared to various hydrogeological tracers were performed in Danish chalk samples. The characteristics of the Danish chalk such as it’s sorptive and diffusive properties were evaluated by batch and through-diffusion experiments. <br /> The chalk exhibits linear sorption isotherms and low sorption capacities. This was ex-pected due to the high purity of the Danish chalk with a low content of clay minerals and organic matter. Based on a series of through-diffusion experiments a chalk specific ex-ponent m of 2.2 was derived for Archie’s law. According to the results of batch and dif-fusion experiments, nitrate as well as the other used tracers showed a low retardation in the Danish chalk. To understand the possible transport mechanisms of tracers in a frac-tured chalk block, laboratory single- and multi-tracer tests were carried out in two blocks under defined boundary conditions. The breakthrough curves (BTC’s) of the tracers are governed by sharp peaks due to advective transport and dispersive respectively diffu-sive transport processes in the tailing part of the BTC’s. The simulation of the BTC’s with the single fissure dispersion model could not reasonably fit the BTC’s. A multi-channel SFDM with the superposition of BTC’s of at least two different flow paths, re-sulted in an acceptable fit (by calculating the cumulative tracer breakthrough and recov-ery curves). Those simulations indicate the existence of flow channelling effects within the fracture. Comparing the BTC’s of nitrate, uranin and lithium implied possible adsorp-tion and/or degradation of nitrate within the fracture and the chalk matrix. The results showed that matrix diffusion process plays only a minor role in the determination of the fate of nitrate in the groundwater aquifers. The key factor controlling the fate of nitrate in the groundwater is the redox process. Reduction of nitrate is of particular importance for natural remediation process in the case of contaminated aquifers in agricultural areas.<br /> Flow and transport behaviour of different solutes in a fractured chalk blocks were visual-ized and showed that flow and transport is concentrated in a few distinct channels. The description of the observed BTC`s with a multi-channel model is still a theoretical sug-gestion and needs more investigations to be confirmed. Those investigations include quantifying and measuring the fracture aperture with different techniques such as NMR and MRI.

<strong>Stoff Transport in einem geklüfteten Kreide Aquifer in Sigersler; Dänemark; charakterisiert durch Tracer-Techniken</strong><br /> Seit den letzten drei Jahrzehnten konzentriert sich das Interesse bei hydrogeologischen Untersuchungen zur Wasserversorgung auf die Sicherung der Wasserqualität. Die wachsende Gefährdung der Grundwasserleiter durch Kontamination stellt hierbei ein wichtiges Problem dar. Besondere Beachtung finden dabei die Prozesse des Schadstofftransports in geklüfteten und porösen Medien, darunter vor allem die Beurteilung von Deponien und Endlagern sowie der Wasserqualität in Kluftaquiferen.<br /> Um die physikalischen Mechanismen beim Transport in der Kluft und der benachbarten Matrix zu untersuchen, wurden im Labor Diffusions- und Tracer-Experimente mit Nitrat (repräsentativ für eine Kontamination aus der Landwirtschaft) simultan mit verschiedenen hydrogeologischen Tracern durchgeführt. Anhand von Batch- und Diffusionsexperimenten wurden die Soprtions- und Diffusionseigenschaften der Dänischen Kreide bestimmt. Bedingt durch die hohe Reinheit der Dänischen Kreide und ihres geringen Gehaltes an Tonmineralen und organischem Material wurden bei den Batch-Tests lineare Sorptionsisothermen (Henry-Isothermen) mit geringer Sorptionskapazität ermittelt. Entsprechend dem Gesetz von Archie beträgt der Wert des Kreidespezifischen Exponenten m bei den Diffusionsexperimenten 2,2. Basierend auf diesem Exponenten kann die effektive Diffusion in abhangigkeit von der relativen Diffusivität und der Porosität der Kreideproben ermittelt werden. Die Ergebnisse aus den Batch- und Diffusionsexperimenten an der Dänischen Kreide zeigen sowohl bei Nitrat als auch bei den anderen verwendeten Tracern (Uranin, Pyranin Eosin, Chlorid und Lithium) eine geringe Retardation. Die Durchführung von Einzel- und Multitracer-Tests in zwei Kreideblöcken bei definierten Randbedingungen im Labor tragen zu einem besseren Verständnis der Transportmechanismen in Einzelklüften bei. Die Durchbruchskurven (Breakthrough curves = BTC’s) aus den Tracer-Tests zeigen scharfe Peaks mit einem deutlichen tailing, das auf Dispersion und Matrixdiffusion beruht. Da die Simulation der BTC’s mit einem eindimensionalen Dispersionsmodell keine gute Anpassung der Tracer- Konzentrationskurve ergibt, wurde ein Multichannel-Modell entwickelt um so eine akzeptable Übereinstimmung durch die Berechnung einer kumulativen Tracer-Kurve zu erreichen. Diese Simulationen zeigen deutlich, dass die BTC eine Überlagerung von mindestens zwei verschieden Fliesspfaden ist. Dies deutet eine mögliche Existenz von „flow channeling“-Effekten in der Kluft an.<br /> Die Ergebnisse aus den Nitrate Tracer-Tests im Vergleich zu Uranin, Eosin und Lithium zeigen, dass eine Adsorption und Degradation von Nitrat in der Klüftung und in der Matrix stattfinden. Mit diesem Ergebnissen können das Fliess- und Transportverhalten der untersuchten Kluft eindeuting beschrieben werden. Eindeutig ist, dass das Fliess- und Transportfeld sehr unregelmäßig verteilt ist und sich auf wenige bestimmte Fliesskanäle. Die Beschreibung der beobachteten BTC’s mit dem einem Multi-Channel-Modell ist ein theoretischer Ansatz, der noch weiteren Untersuchungen bedarf. Dazu gehören auch Methoden zur verbesserten Quantifizierung und Messung von Kluftöffnungen wie z.B. NMR- und MRI-Technologien. Der mögliche Effekt von Diffusion und Channeling in geklüfteten Medien bedarf ebenfalls weiterer Forschung.